As bases da Teologia da Libertação - que prega a posição ativa dos agentes religiosos, os quais devem colocar a fé cristã como fator de mudança da sociedade no interesse dos oprimidos - surgem na elaboração de sua tese de doutorado. Seus ideais libertários, abordados no livro Jesus Cristo Libertador, passam a ser alvo de observação e censura dos setores conservadores da Igreja.
Dirige várias publicações progressistas, até mesmo sobre violação dos direitos humanos durante o Regime Militar de 1964. Em maio de 1985 é condenado pelo Vaticano a um ano de silêncio e destituído de todas as funções religiosas. Em 1992 sofre nova condenação. Renuncia às atividades de padre e casa-se com uma teóloga militante pelos direitos humanos, mas continua como teólogo da libertação, escritor e assessor de movimentos sociais.
É autor de cerca de 60 livros, entre eles O Evangelho do Cristo Cósmico (1971), O Destino do Homem e do Mundo (1974), O Caminhar da Igreja com os Oprimidos (1980), Ecologia - Grito da Terra, Grito dos Pobres (1995) e Saber Cuidar - O Ethos Humano e a Compaixão pela Terra (1999).