Nesse mesmo ano publica seus primeiros poemas, Almas de Violeta e Ninfas. Impressas em violeta e verde, as obras o deixam envergonhado, e Jiménez passa os anos seguintes destruindo as cópias. Escreve Tristes Árias (1903), Jardins Longínquos (1904), Puras Elegias (1908), A Solidão Sonora (1909), Pastorais (1911) e, sob influência de valores estéticos do Classicismo, Sonetos Espirituais (1914-1915).
Retorna a Madri em 1912 e durante quatro anos trabalha como editor de publicações escolares. Em 1916 viaja para os Estados Unidos e casa-se com Zenobia Camprubí Aymar, tradutora espanhola de Rabindranath Tagore. De volta à Espanha, lança, em 1917, Diário de um Poeta Recém-Casado, que marca sua transição para a poesia "nua", em versos livres, e Platero e Eu, de repercussão mundial.
Durante a Guerra Civil Espanhola, vai para os Estados Unidos e depois para Cuba, onde permanece dois anos. Muda-se para Miami, nos EUA, e faz palestras na Universidade local. Entre 1941 e 1943 divide seu tempo entre a Espanha e as palestras nos EUA. Em 1951 parte para Porto Rico. Entre suas obras se destacam: Poesia, em Verso (1917-1923), Pedra e Céu (1919), Poesia em Prosa e Verso (1932), Animal de Fundo (1943), Vozes de Minha Copla (1945), A Estação Total, com as Canções da Nova Luz (1949), Romances de Coral Gables (1948), Deus Desejado e Desejante (1949). Morre em San Juan, Porto Rico.