Nessa época participa do movimento integralista, versão brasileira do fascismo europeu. Transfere-se para o Rio de Janeiro em 1936, quando dirige programas educacionais da prefeitura do então Distrito Federal. É um dos organizadores da Ação Católica, dedicada à atuação pastoral para a população carente.
Entre 1946 e 1962 é assistente nacional da entidade. Em 1952 é nomeado bispo auxiliar da arquidiocese do Rio de Janeiro, sendo três anos depois promovido a arcebispo coadjutor.
É um dos idealizadores da Conferência Nacional dos Bispos do Brasil (CNBB), fundada em 1952. Sob sua influência, a CNBB muda os rumos e o estilo de atuação da Igreja Católica no Brasil e passa a incluir o problema da desigualdade social em suas preocupações e ações.
Em 1964 é nomeado arcebispo de Olinda e do Recife e desloca para o Nordeste sua militância social e religiosa. Denuncia em 1970, na França, a tortura de presos políticos brasileiros. Permanece à frente da diocese até 1985, quando é substituído pelo bispo conservador dom José Cardoso Sobrinho.