Ascende ao comando militar do quilombo, então governado pelo tio, o rei Ganga Zumba. Após uma investida dos portugueses, Ganga Zumba é obrigado a aceitar a paz sob condições desfavoráveis. Em 1678, Zumbi renega o acordo e provoca uma guerra civil no quilombo.
Ganga Zumba sai de Palmares e Zumbi assume seu lugar. Pouco tempo depois, Ganga Zumba morre envenenado. Acredita-se que um partidário do Zumbi tenha sido responsável pelo ato. Este lidera a resistência contra os portugueses, que dura 14 anos.
Em 1692 derrota a expedição comandada por Domingos Jorge Velho. Dois anos mais tarde sucumbe aos ataques e foge, mas continua a resistência contra os brancos. Traído, tem o esconderijo descoberto e acaba morrendo numa emboscada.