Nesse ano publica o primeiro livro, O Caminho Para a Distância. Lança em 1935 Forma e Exegese e, no ano seguinte, Ariana, a Mulher. Em 1938 vai estudar na Inglaterra e lança Novos Poemas. De volta ao Brasil, ingressa no Itamaraty em 1943. Assume o primeiro posto diplomático três anos depois, em Los Angeles (EUA).
Em 1953 compõe o primeiro samba, Quando Tu Passas por Mim. Monta a peça Orfeu da Conceição em 1956 e publica Livro de Sonetos em 1957. Um LP de Elizeth Cardoso, de composições suas em parceria com Tom Jobim, inicia a bossa nova. É de Vinicius a letra de Garota de Ipanema, a música brasileira mais conhecida no exterior.
No começo dos anos 60 lança Para Viver um Grande Amor. Faz letras para músicas de Carlos Lyra, Pixinguinha, Baden Powell, Edu Lobo, Francis Hime e Dorival Caymmi. Tem os direitos políticos cassados pelo governo militar. Até morrer, no Rio de Janeiro, faz shows no Brasil e no exterior com Toquinho, seu parceiro desde 1969.