Piloto da Força Aérea, participa de missões de combate na Coréia e serve na Alemanha. Escreve sua dissertação sobre mecânica orbital e conclui o doutorado no Massachusetts Institute of Technology (MIT) em 1963.
No mesmo ano é selecionado para juntar-se a James A. Lovell Jr. no vôo da Gemini 12, que parte em 11 de novembro de 1966 e dura quatro dias. Caminha durante cinco horas e 37 minutos no espaço, provando que o homem mantém suas atividades fisiológicas mesmo no vácuo.
Em 16 de julho de 1969, volta ao espaço com Neil Armstrong e Michael Collins, na nave Apollo 11, para a primeira missão tripulada a pousar na Lua.
Armstrong e Aldrin pisam no solo lunar quatro dias depois e nele permanecem por cerca de duas horas, enquanto Collins continua em órbita. Os três voltam à Terra em 24 de julho, descendo no oceano Pacífico. Aldrin afasta-se da Força Aérea em 1972 e escreve uma autobiografia, Return to Earth (Retorno à Terra).