Muda-se para Paris aos 17 anos, financiado pelo poeta Paul Verlaine, a quem enviara seu Soneto das Vogais (1871). Um ano depois Verlaine deixa a família para viver com Rimbaud em Londres. A tempestuosa relação amorosa entre os dois termina quando Rimbaud é ferido por Verlaine com um tiro no pulso.
Uma Estação no Inferno (1873) e Iluminações (1886) revelam uma consciência estética nova, uma linguagem libertária, a ideia de que a poesia nasce de uma alquimia do verbo e dos sentidos. Quando termina Iluminações, aos 20 anos, desiste da literatura e retoma a vida errante que o caracterizara na adolescência.
Comercializa peles e café na Etiópia, alista-se no Exército colonial holandês, para desertar logo depois, trafica armas em Ogaden, vai para o Chipre e para Alexandria. Em 1891 tem a perna amputada, em decorrência de um câncer no joelho. Morre em Marselha, depois de demorada agonia.